I numerosi fondi speciali conservati dalla Biblioteca di Milano costituiscono una vera miniera di documenti significativi e preziosi:

• collezioni librarie contenenti volumi rari e prime edizioni di pregio, al cui interno i bibliotecari individuano spesso importanti dediche autografe (come quelle di Alexandre Dumas, Giovanni Testori, Giorgio Bassani, Giuseppe Antonio Borgese, Giovanni Gentile, Ada Negri, Mario Novaro, Ugo Ojetti, Giovanni Papini, Guido Piovene ed Enrico Thovez)
• fondi manoscritti contenenti le carte di studio e di lavoro di professori che hanno esercitato il loro magistero nell'Ateneo (Gustavo Bontadini, Roberto Busa, Aristide Calderini, Vittore Pisani e Maria Pia Rossignani) e di intellettuali in rapporti professionali o legami d'amicizia con l'Università Cattolica (come ad esempio Liana Bortolon, nota critica d'arte in legami di stima reciproca con pittori del calibro di Enrico Baj, Ugo Nespolo, Giacomo Manzù, Man Ray e Orfeo Tamburi)

Per favorirne la conoscenza e la valorizzazione, la Biblioteca pubblica on-line il bollettino "Tralecarte", con informazioni sulle preziosità di volta in volta rinvenute grazie alle attività di riordino e di analisi: